Don Carlos, era Infante de España de Gracia, título que le concedió en 1994 Don Juan Carlos, primo suyo. Carlos de Borbón-Dos Sicilias y Borbón-Parma, era hijo del Infante Don Alfonso de Borbón-Dos Sicilias y Borbón y de la Princesa Alicia de Borbón-Parma. Nieta por linea paterna de la Princesa de Asturias Mercedes de Borbón y Habsburgo-Lorena, hermana mayor de Alfonso XIII que murió siendo Princesa de Asturias y por lo tanto sus hijos nacieron Infantes de España.

En los últimos años estuvo quejado de una enfermedad neurológica y en 2012, sufrió un ictus que le dejo importantes secuelas. Ha fallecido en su finca «La Toledana» situada en Retuerta del Bullaque (Ciudad Real).

Los títulos que ostentaba eran:

Su Alteza Real el príncipe Carlos de Borbón-Dos Sicilias (1938-1960)
Su Alteza Real el príncipe Carlos de Borbón-Dos Sicilias, duque de Noto (1960-1964)
Su Alteza Real el príncipe Carlos de Borbón-Dos Sicilias, duque de Calabria (1964-1994)
Su Alteza Real el infante Don Carlos de España, príncipe de las Dos Sicilias, duque de Calabria (1994-2015)
El título oficial del infante Don Carlos era: Su Alteza Real Don Carlos María Alfonso Marcelo, Infante de España, Príncipe de Borbón-Dos Sicilias, Duque de Calabria.

Como Duque de Calabria, Don Carlos era el heredero del extinto Reino de las Dos Sicilias. Igualmente, el Infante era presidente del Real Consejo de las Órdenes Militares de Santiago, Calatrava, Alcántara y Montesa, Presidente de honor de la Real Asociación de Hidalgos de España.

El infante Carlos ocupaba el onceavo lugar en la línea de sucesión a la corona, tras los descendientes del rey Juan Carlos I ya que las hermanas del rey Juan Carlos I, las infantas Pilar y Margarita, renunciaron a sus derechos de sucesión para contraer matrimonio con personas que no pertenecían a alguna familia real, como prescribía la Pragmática Sanción del rey Carlos III que regulaba los matrimonios de la Casa Real española. La Pragmática Sanción quedó derogada de facto por la Constitución Española de 1978 pero la aprobación del texto constitucional fue posterior a los matrimonios de las infantas. Las infantas no poseen derecho alguno al Trono español, así como ha sucedido con los tíos de Juan Carlos I que renunciaron a sus derechos sucesorios para sí y sus hijos por lo que por esta razón es que Luis Alfonso de Borbón no es actualmente el rey de España.

Carlos de Borbón-Dos Sicilias contrajo matrimonio 12 de mayo de 1965, en la Capilla Real de San Luis en Dreux con la princesa Ana de Orleans, hija del príncipe Enrique de Orleans, conde de París (1908-1999) y la princesa Isabel de Orleans-Braganza (1911-2003). El matrimonio tuvo cinco hijos:

* Cristina de Borbón-Dos Sicilias, n. 1966, casada con Pedro López-Quesada y Fernández-Urrutia, y madre de una hija, Victoria, y de un hijo, Pedro.
* María de Borbón-Dos Sicilias, n. 1967, casada con el archiduque Simeón de Austria y madre de tres hijos: Juan, Luis y Felipe; y de dos hijas, Isabel y Carlota.
* Pedro de Borbón-Dos Sicilias, duque de Noto, n. 1968, casado con Sofía Landaluce y Melgarejo y padre de seis hijos (Jaime, Juan, Pablo, Pedro, Sofía, y Blanca).
* Inés de Borbón-Dos Sicilias, n. 1971, casada con el Noble napolitano Michele Carelli Palombi dei Marchesi di Raiano y madre de dos hijas, Teresa y Blanca.
* Victoria de Borbón-Dos Sicilias, n. 1976, casada con el griego Markos Nomikos y madre de dos hijos, Anastasios y Carlos; y de una hija, Ana.

DEP